本文要点：
1、一种有效且可扩展的基于微滴的微流体方法，以制造分层结构的MOF（ZIF-8）/石墨烯（G）/碳纳米管（CNT）杂化纳米材料。促进更快的电子传导和离子扩散。
2、建了一种将太阳能电池和编织的柔性SC集成在一起的自充电功率设备，可以有效点亮显示屏，而无需考虑充电单元的可用性。
1 成果简介 
先进的方法可实现具有良好电荷转移和存储的有序结构纳米材料的可控合成，对于获得具有高能量密度的理想超级电容器至关重要。在这里，我们报告了一种基于微升液滴的方法，用于合成分层结构的金属-有机框架/石墨烯/碳纳米管杂化物。受限的超小体积反应具有大比表面积，丰富的离子通道和氮活性位点，从而导致高孔径利用率和氧化还原活性。还提出了一种可扩展的微流方法，以连续产生具有惊人的柔韧性和机械强度的基于纳米纤维的柔性超级电容器电极。超级电容器显示出大体积能量密度（147.5 mWh cm -3），高比电容（472 F cm -3）和稳定可变形的能量供应。
2图文导读  

图1、a）定义明确的分层结构MCFs纳米复合材料的微流体合成。
b）在不同反应时间的单个微滴的光学图像。

图2、a）均匀MOF的SEM图像。
b）低倍放大率的MCFs纳米材料的TEM图像。c）MCFs纳米材料的高倍透射电镜图像。e），f）MCFs纳米材料的低倍和高倍SEM图像。g）分别基于CNT，G / CNT和MCFs的材料的拉曼光谱。h）基于MCF的材料的XPS高分辨率N 1s光谱。i）分别基于CNT，G / CNT和MCFs的材料的微孔尺寸分布。

图3、a）基于MCFs纳米材料和热塑性聚氨酯（TPU）的纳米纤维的MBS制备示意图，并将纳米纤维组装成柔性电极。
b-d）纺丝前体中不同MCF浓度的直径分布：b）3 wt％，c）5 wt％和d）8 wt％。插图：不同MCF浓度的SEM图像。e）各种基于MCF浓度的柔性电极的平均直径，电导率和伸长率之间的关系。f）制备的基于柔性纤维的电极的照片和纤维的SEM图像。

图4、a）SC的构建及其潜在应用。
b）设计的CNT，G / CNT和MCF电极网络的示意图。MOF衍生的碳多面体中一层的化学结构示意图。c）CNT，G / CNT和基于MCF的柔性SC的CV曲线，扫描速率为10 mV s -1。d）在电流密度为0.1 A cm -3时的恒电流充放电曲线CNT，G / CNT和基于MCF的柔性SC 。e）在不同电流密度下的比电容CNT，G / CNT和基于MCF的柔性SC。f）对基于CNT，G / CNT和MCF的灵活SC的EIS分析。插图：奈奎斯特图和等效电路模型的凹陷半圆。

图5、高性能超级电容器的原理图。施加电压时超级电容器的示意图。MCF，G / CNT和CNT基电极中的离子分布 离子在孔中占据模型的示意图。

图6、a）具有不同生长条件的MCFs纳米材料的比电容。
b）MCF纳米材料的比电容，氮含量，电导率和比表面积之间的关系。c）在连续操作下对基于MCF纳米材料的SC进行循环测试。插图：第9990次至第10,000次循环的恒电流充/放电曲线。d）基于MCF纳米材料的SC和其他基于电极的柔性SC的体积能量密度与功率密度的关系。

图7、a）在10 mV s -1的扫描速率下，SC在45°，90°，135°和180°弯曲角度下的电容保持率。插图：不同弯曲角度的照片和SC在180°弯曲角度下具有不同循环的CV曲线。
b）在0.4 mA cm -3的电流密度下，在扁平，扭曲和折叠状态下，SC的恒流充电/放电曲线。插图：折叠式SC供电LED灯的照片。c）集成在纺织品中以驱动“智能布”的柔性SC的照片。d）柔性SC的示意图和照片，集成了太阳能电池收集，太阳能存储和供电显示。
3 小结 
本文展示了一种基于微滴的微流体方法，可连续制造分层结构的MCF杂化纳米材料，其中定义明确的MOF与石墨烯和CNT原位桥接。该策略简单，有效且可连续扩展以合成具有高电导率和电化学活性的结构化纳米颗粒。对于可穿戴设备的实际应用，我们首先提出了一种MBS方法，用于通过微流控芯片大规模制备导电MCFs纳米纤维基柔性SC电极。MCF纳米材料定义明确的多孔结构（窄孔径，0.86 nm），高孔径利用率（97.9％），大SSA（1206 m 2 ?g -1），充沛的氮活度（10.63％），高电导率（236 S m -1）和机械稳定性，使柔性SC能够显示出高体积能密度（147.5 mWh cm -3），大比电容（472 F cm）?3），出色的稳定性（10000次循环测试后初始电容保持率的94.2％）以及可变形的稳定性。
基于狭缝/圆柱NL-DFT策略，我们已经实现了SSA和氮掺杂对比电容的贡献分别为67.7％和32.3％。考虑到这些出色的性能，编织到纺织品中的柔性SC不仅可以稳定地为LED承受弯曲和折叠变形的功率，还可以照亮智能布和肩环。此外，由SC和太阳能电池组合而成的自供电设备可以为显示器供电。因此，提供了一个强大的微流体方法平台，可以设计用于储能技术的先进纳米结构材料，这可能为可穿戴电子行业的发展提供新思路。
参考文献：
Hierarchical Micro‐Mesoporous Carbon‐Framework‐Based Hybrid Nanofibres for High‐Density Capacitive Energy Storagehttps://doi.org/10.1002/anie.201911023
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